Усиленное спонтанное излучение с электрическим приводом из коллоидных квантовых точек

Nature, том 617, страницы 79–85 (2023 г.) Процитировать эту статью

19 тысяч доступов

1 Цитаты

76 Альтметрика

Подробности о метриках

Коллоидные квантовые точки (КТ) являются привлекательными материалами для создания лазерных диодов, обрабатываемых в растворе, которые могут выиграть от длины волны излучения с контролируемым размером, низких порогов оптического усиления и простоты интеграции с фотонными и электронными схемами1,2,3,4,5,6 ,7. Однако реализация таких устройств затруднена быстрой оже-рекомбинацией состояний с несколькими несущими с активным усилением1,8, плохой стабильностью пленок КТ при высоких плотностях тока9,10 и сложностью получения чистого оптического усиления в сложной стопке устройств, в которой тонкий электролюминесцентный слой КТ сочетается с электропроводящими слоями с оптическими потерями11,12,13. Здесь мы решаем эти проблемы и достигаем усиленной спонтанной эмиссии (ASE) из коллоидных КТ с электрической накачкой. В разработанных устройствах используются компактные, непрерывно градуированные КТ с подавленной оже-рекомбинацией, встроенные в импульсную структуру с инжекцией заряда с высокой плотностью тока, дополненную фотонным волноводом с низкими потерями. Эти коллоидные QD ASE-диоды обладают сильным широкополосным оптическим усилением и яркой краевой эмиссией с мгновенной мощностью до 170 мкВт.

Лазеры с электрической накачкой или лазерные диоды на основе материалов, обрабатываемых в растворе, уже давно являются желательными устройствами из-за их совместимости практически с любой подложкой, масштабируемости и простоты интеграции со встроенной фотоникой и электроникой. Подобные устройства использовались для широкого спектра материалов, включая полимеры14,15,16, малые молекулы17,18, перовскиты19,20 и коллоидные КТ1,2,3,4,5,6,7. Последние материалы особенно привлекательны для создания лазерных диодов, поскольку они не только совместимы с недорогими и легко масштабируемыми химическими методами, но и обладают рядом преимуществ, обусловленных нульмерным характером их электронных состояний21,22. К ним относятся длина волны излучения, настраиваемая по размеру, низкие пороги оптического усиления и высокая температурная стабильность характеристик генерации, обусловленная большим расстоянием между их атомноподобными энергетическими уровнями21,22,23.

Несколько проблем усложняют реализацию коллоидных лазерных диодов с квантовыми точками. К ним относятся чрезвычайно быстрая безызлучательная оже-рекомбинация состояний с несколькими носителями с активным оптическим усилением1,8, плохая стабильность твердых тел КТ при высоких плотностях тока, необходимых для достижения лазерной генерации9,10, а также неблагоприятный баланс между оптическим усилением и оптическими потерями в электролюминесцентных устройствах, в которых активный Среда КТ представляет собой небольшую часть всего стека устройства, состоящую из нескольких слоев переноса заряда с оптическими потерями11,12,13.

Здесь мы решаем эти проблемы, используя сконструированные КТ с подавленной оже-рекомбинацией и специальную архитектуру электролюминесцентного устройства, в которой имеется фотонный волновод, состоящий из нижнего распределенного брэгговского отражателя (DBR) и верхнего серебряного (Ag) электрода. Поперечный оптический резонатор, образованный РБО и Ag-зеркалом, улучшает ограничение поля в усиливающей среде КТ и одновременно снижает оптические потери в зарядопроводящих слоях. Это также облегчает создание ASE благодаря улучшенному сбору спонтанных затравочных фотонов и увеличению пути распространения в среде КТ. В результате мы достигаем большого чистого оптического усиления при электрической накачке и демонстрируем УСИ при комнатной температуре на переходах на краю зоны (1S) и в возбужденном состоянии (1P).

В этом исследовании мы используем оптическую усиливающую среду, основанную на пересмотренной версии непрерывно градуированных КТ (cg-QD), которые аналогичны ранее представленным CdSe/Cd1-xZnxSe cg-QD9, но имеют уменьшенную толщину градуированного слоя. Эти «компактные» cg-КТ (сокращенно ccg-КТ)13 содержат ядро CdSe радиусом 2,5 нм, градуированный слой Cd1-xZnxSe толщиной 2,4 нм и конечную защитную оболочку из слоев ZnSe0,5S0,5 и ZnS. толщиной 0,9 и 0,2 нм соответственно (рис. 1a, вставка в правом верхнем углу и дополнительный рис. 1). Несмотря на свою уменьшенную толщину, компактная градуированная оболочка обеспечивает высокоэффективное подавление оже-распада24, что приводит к длительному оже-жизни биэкситонов (τXX,A = 1,9 нс) и, соответственно, высокому квантовому выходу биэкситонной эмиссии 38% (дополнительный рис. 2). ). Компактная градуированная оболочка также обеспечивает сильное асимметричное сжатие излучающего ядра, что увеличивает расщепление легких и тяжелых дырок (Δlh-hh) примерно до 56 мэВ (ссылка 25) (рис. 1а). Это препятствует термическому опустошению состояния тяжелой дырки на краю зоны и тем самым снижает порог оптического усиления7.

0, brown) and optical gain (α < 0; green). The dashed black line is the second derivative of α0 (panel a). c, Pump-intensity-dependent spectra of edge-emitted photoluminescence (PL) of a 300-nm-thick ccg-QD film on a glass substrate under excitation with 110-fs, 3.6-eV pump pulses. The pump spot is shaped as a narrow 1.7-mm-long stripe orthogonal to the sample edge. The emergence of narrow peaks at 1.93 eV and 2.08 eV (full width at half maximum 35 meV and 40 meV, respectively) at higher ⟨N⟩ indicates the transition to the ASE regime. On the basis of the onset of sharp intensity growth (inset), the 1S and 1P ASE thresholds are, respectively, about 1 and about 3 excitons per dot on average. d, A device stack of the reference LED comprises an L-ITO cathode, a ccg-QD layer and TFB/HAT-CN hole transport/injection layers separated by a LiF spacer with a current-focusing aperture. The device is completed with a Ag anode prepared as a narrow strip. e, The j–V (solid black line) and EL intensity–V (dashed blue line) dependences of the reference device. f, The j-dependent EL spectra of front (surface) emission of the reference device. The EL spectrum recorded at 1,019 A cm−2 is deconvolved into three Lorentzian bands that correspond to the three ccg-QD transitions shown in a. AU, arbitrary units./p> 13 A cm−2 owing to the onset of faster (superlinear) increase of the 1.94-eV EL intensity (Supplementary Fig. 6). We ascribe this behaviour to the onset of ASE and the corresponding current density to the ASE threshold (jth,ASE = 13 A cm−2). The value of jth,ASE, determined in this way, is consistent with the onset of line narrowing, characteristic of the ASE process (Fig. 3c, bottom)./p>

1./p>95% (normal incidence) across the wavelength window of 490–690 nm (Supplementary Fig. 4), which covered both the 1S and 1P emission bands (Fig. 1c). The DBR was made of ten pairs of Nb2O5 and SiO2 layers (60 nm and 100 nm thickness, respectively) prepared on a glass substrate. A 50-nm-thick ITO film was deposited on top of the Nb2O5 layer of the DBR. The resulting multilayered stack is depicted in Supplementary Fig. 4. The acquired ITO/DBR/glass substrates were cleaned using the same procedure as in the case of reference devices. Then, a ZnO ETL with a thickness of 50 nm was deposited through a sol–gel method. A sol–gel solution was prepared by dissolving 0.2 g of zinc acetate dihydrate (Zn(CH3COO)2·2H2O) and 56 mg of ethanolamine in 10 ml of 2-methoxyethanol (CH3OCH3CH3OH). The solution was stirred overnight before use. 300 μl of a sol–gel precursor was spun at 3,000 rpm for 50 s and annealed at 200 °C for 2 h in ambient air. Afterwards, the active ccg-QD layer and the rest of the device were prepared using the same steps as in the case of reference LEDs (see previous section)./p>

3.0.CO;2-7" data-track-action="article reference" href="https://doi.org/10.1002%2F%28SICI%291521-4095%28199808%2910%3A12%3C920%3A%3AAID-ADMA920%3E3.0.CO%3B2-7" aria-label="Article reference 15" data-doi="10.1002/(SICI)1521-4095(199808)10:123.0.CO;2-7"Article CAS Google Scholar /p> n2, which corresponds to the ‘cut-off’ regime. In the range n1 < neff < n2 (red-shaded area), several TIR modes are supported by the waveguide owing to reflections from various layers of the thick DBR stack. The range neff < n1 corresponds to a photonic bandgap or a stopband defined by the reflection spectrum of the DBR (purple line). A BRW mode (blue line) is located in the stopband of the photonic structure. c, A comparison of guided mode parameters between the TE0 TIR (pink) and BRW (orange) modes of the DBR-based structure (Fig. 2b) and the TE0 TIR mode (red) of the reference device (Fig. 2a). The calculated parameters include the effective refractive indices (neff), the modal angles (θm), the mode confinement factors for the ccg-QD layer (ΓQD) and the optical-loss coefficients (αloss)./p> 200 A cm−2) are dominated by narrow 1S and 1P ASE peaks. The marked difference of these spectra from those of the reference devices (Fig. 1f and Extended Data Fig. 1a) is yet another confirmation of the ASE effect realized in our BRW devices. a.u., arbitrary units./p>

Новости

Усиленное спонтанное излучение с электрическим приводом из коллоидных квантовых точек